En 1840, Charles de Tournemine devient dessinateur au ministère de la Guerre à Paris. Il habite chez sa tante Agathe et commence à dessiner dans l’atelier très réputé d’Eugène Isabey, où il rencontre des peintres qui deviendront ses amis.
En 1843 et 1844, il fait plusieurs voyages en Normandie, Picardie, en Bretagne et pays de Loire. À la mort de sa tante en 1845, il devient son légataire universel et épouse, à Paris, Marie-Émilie-Clarisse Chauvin, le 29 novembre de la même année.
Tournemine fréquente le milieu artistique et achète les œuvres de ses contemporains et amis. À la fin de sa vie, il aura une collection d’œuvres représentatives de l’art de son époque malgré une vente importante de celle-ci en 18532.
Avec son ami le peintre François-Louis Français, il prendra en charge une publication annuelle de lithographies, Les artistes contemporains, de 1846 à 1853. Ces huit numéros publieront 175 lithographies. Les artistes les plus renommés seront gravés, parmi lesquels figurent Eugène Delacroix, Jean-Baptiste Isabey, Prosper Marilhat.
Il expose au Salon de Paris pour la première fois en 1846. Il montre sept toiles de Bretagne au Salon de 1848. Il entre au musée du Luxembourg en 1852, comme attaché à la conservation.
En 1852 sa mère meurt à Toulon, le goût des voyages le reprend. Il demande un congé et vend une partie de sa collection pour partir vers l’Orient avec un nouveau regard, celui d’un peintre orientaliste. D’abord l’Italie puis, en 1853, le littoral d’Afrique du Nord, d’Alger à Tunis furent une révélation pour lui.
Il est nommé chevalier de la Légion d’honneur le 1er janvier 1853
En 1855, il présente ses premiers tableaux orientalistes à l’Exposition universelle de 1855 à Paris.
Après 1857, ses peintures ne font plus référence aux paysages français, et il devient un peintre orientaliste reconnu. Il commence une longue série de voyages en Orient pour compléter ses souvenirs méditerranéens de jeune marin. Puis il va en Turquie, en Asie mineure et en Égypte. Il accède à la commande publique.
En 1860, il repart le long du Danube vers la mère Noire, porte de l’Orient.
En 1863, lors d’un voyage de trois mois en Asie mineure, principalement sur la cote ouest, il prend beaucoup de notes et croquis qui seront la matière de son œuvre à venir.
En 1864, Tournemine rencontre les frères Goncourt qui publient par la suite Manette Salomon, dans lequel ils s’inspirent de leur correspondance avec Tournemine lorsqu’il voyageait en Asie Mineure.
En 1869, il fait partie de la suite de l’impératrice Eugénie qui voyage en Orient sur invitation du vice-roi d’Égypte à l’occasion de l’inauguration du canal de Suez, en compagnie de Narcisse Berchère, Eugène Fromentin, Jean-Léon Gérôme et Charles-Théodore Frère.
Il a la responsabilité de la sauvegarde des collections du musée du Luxembourg pendant le siège de Paris. Il met un terme à sa carrière de conservateur après les évènements de la Semaine sanglante de la Commune en mai 1871. Il retourne à Toulon, où il meurt le 22 décembre 1872.
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